본관은 풍천(豊川). 충청남도 논산 출생. 부친 명호와 모친 전주 이씨의 2남 3녀 중 장남으로 탄생했으며, 3남 3녀를 두었다. 막내딸 돈희(敦姬, 동국대학교 교수)는 인류학자로서 아버지의 뒤를 잇고 있다.
1918년 4월에 관립경성고등보통학교(현 경기고등학교)에 입학했으나 다음해 1919년 3·1운동으로 퇴학하고 1924년 3월에 배재고등보통학교를 졸업하였다. 1924년 4월에 경성제국대학 예과 문과에 제1회 입학생으로 입학하고 1930년 3월에 동 법문학부 철학과에서 심리학을 전공하고 졸업하였다. 1931년부터 1942년까지 10여 년간 평안북도 선천 신성학교에서 교편을 잡았다.
그의 민속자료 수집은 경성대학 예과를 수료한 다음해인 1927년부터 아까마쯔(赤松智城) · 아끼바(秋葉隆) 교수들의 민속자료 수집을 도우면서 시작되었다. 그 자료수집은 1931년 평북 선천에 머물면서 더욱 본격화되었다. 본인 자신의 수집 외에 학생들을 통해서도 숙제를 과하여 수집되었다.
1942년에서 1945년까지 양정중학교에서 교편을 잡다가 1946년부터는 정년 퇴임하는 1967년까지 서울대학교 사범대학의 심리학 교수로 재직하였다. 1946년 한국심리학회를 결성하고 1958년까지 회장을 연임하였다. 1954년에서 1959년까지 숙명여자대학교의 심리학 교수를 겸직하였고, 1967년 정년 후에도 1971년까지 중앙대학교 문과대학에서 심리학 교수로 재직하였다. 1958년 한국문화인류학회를 결성하고 1968년까지 회장을 중임하였다.
1961년부터 1967년까지는 문화재위원회(현, 문화유산위원회) 부위원장과 제2분과(무형문화재분과) 의원장을 겸했고, 1961년 전국민속예술경연대회(지금의 한국민속예술축제) 제1회 이래로 심사위원장을 역임하였다. 1961년부터 1967년까지 체신부(지금의 정보통신부) 우표 제정 심의위원을 역임한 바 있었고, 1962년부터 1972년까지는 대한정신건강협회 회장을 지냈다. 1981년부터 1998년까지 굿학회의 회장을 지내고 1983년부터 1998년까지 비교민속학회 고문을 지냈다.
그는 본래 심리학 전공의 교수였으나 민속학에 관심과 노력을 더 기울였고, 특히 자료수집에 지대한 공헌을 했다. 예컨대, 연구논문으로도 한국의 신들이 상하의 위계관념(位階觀念)이 없고, 각자 독립해 있는 특성을 병립신관(竝立神觀)이라는 용어로 설명한 ≪한국무속연구서설≫(1970) 등은 학계의 주목을 끈 바 있다.
저서에는 먼저 전래동화집으로 ≪팥이영감≫(1984) · ≪이야기는 이야기≫(1959), 창작동요집으로 ≪날이 샜다≫(1955) · ≪씨를 뿌리자≫(1959) 등이 있고, 그 외에 ≪교육심리≫(공저, 1960)도 저술한 바 있다.
민속자료의 출간으로는 ≪관북무가≫(1965) · ≪관북무가 추가편≫(1966) · ≪관서무가≫(1966)에 이어서 ≪다도해지역의 설화와 민요≫(1968) · ≪줄포무가≫(1970) 등의 무가를 주로 한 문화재관리국(지금의 문화재청)의 무형문화재 조사자료집들이 있다.
1971년에 간행된 ≪옛날이야기선집≫ 5권(문화공보부 우량도서 선정)은 그의 방대한 설화 수집자료 중 교육적이고 동화적인 것의 일부 선집이었으나 아직도 가난했던 당시 출판사정에서는 매우 귀하고 어린이들에게 인기도 많은 책들이었다.
그러다가 1950∼1960년을 잠자던 이 방대한 설화자료들은 마침내 한 출판사(평민사)를 만나서 ≪임석재전집 한국구전설화 평안북도편 Ⅰ≫(1987)을 첫권으로 하고 ≪경상북도편≫(1993)을 마지막으로 7년간에 걸쳐 전 12권으로 고루 전국의 자료를 담아내었다. 이것은 1920년대에 수집을 시작해서 1990년대에 마감한 위업(偉業)이었고, 그는 90세의 고령으로 이 원고정리와 출판을 완결지었다.
그리고 다시 2년 후인 1995년에는 ‘임석재 채록 한국구연민요’ CD음반(5매)과 기록자료가 출반되었다. 이 녹음자료는 대부분 1960년대 후반에서 1970년대 초반 민요의 기능과 전승력이 아직은 살아 있으나 상실되어 가던 시기의 것이어서 지금은 더 귀중하며, 그 자신도 회갑을 넘기고 당시의 크고 무거운 녹음기를 메고 다니며 수집한 자료였다.
훈 · 포장으로는 1988년 10월 한국문화인류학회 공로상, 1989년 10월 대한민국 학술원상, 1991년 10월 대한민국 은관문화훈장, 1993년 12월 한국일보 출판상 전집부문상(임석재전집 한국구전설화 12권), 1994년 10월 자랑스러운 서울대인상, 1995년 10월 인촌상 교육상, 1996년 10월 한국간행물 윤리위원회 공로상, 1997년 10월 한국심리학회 특별공로상 등을 수상하였다.