아명(兒名)은 이학순(李學順), 이명(異名)은 이윤응(李潤應), 법호(法號)는 지암(智庵)이다. 원적(原籍)은 양양이며, 제적등본 상 본적은 강원도 평창이다.
1896년 11월 강원도 양양 명주사(明珠寺)의 백월당(白月堂) 김병조(金炳肇)를 스승으로 삼아 출가한 뒤, 1898년 11월 명주사에서 홍보룡(洪甫龍)을 스승으로 사미계(沙彌戒)를 받았다. 1905년 4월 전라남도 순천 송광사(松廣寺)에서 이회광(李晦光)을 스승으로 비구계(比丘戒)와 보살계(菩薩戒)를 받았다.
1919년 3·1운동 때 월정사(月精寺) 승려 용창은(龍昌恩)과 함께 탑골공원의 독립만세 시위에 참가했다. 3월 3일 이탁(李鐸) 등과 함께 이완용(李完用) 등 ‘을사5적’을 암살하기 위해 ‘27결사대’를 조직했으나, 거사를 이루지 못했다.
같은 해 4월 한성임시정부에 강원도 대표로 참여했으며, 5월 중국 상해(上海)로 건너가 대한민국임시정부에 참여했다. 7월 임시정부 내무부 특파원으로 함경남도와 경기도에 파견되어 활동했고, 10월 대동단(大同團) 단장 김가진(金嘉鎭)을 상해로 망명시켰으며, 이어서 의친왕 이강(李堈)을 망명시키려다 실패했다. 같은 해 12월 임시정부 내무부 참사(參事), 1920년 3월 임시의정원 의원으로 강원도 대표에 선임되었다. 임시정부 연통제(聯通制) 실시를 위해 국내에서 활동하다가, 6월 임시정부와 연계를 시도한 ‘대한청년외교단 사건’으로 수배되어, 대구지방법원에서 궐석재판으로 징역 3년형을 선고받았다.
1926년 조선불교 중앙교무원 사무원, 1927년 월정사 감무(監務)를 맡았다. 1929년 조선불교선교양종승려대회 심사위원을 맡았고, 1930년 오대산석존정골탑묘찬앙회(五臺山釋尊頂骨塔廟讚仰會) 조직을 주도하고 평의원에 선출되었다. 1930년 7월 10일부터 1945년 광복 때까지 대본산(大本山) 월정사 주지를 지냈다.
1930년부터 선교양종승려대회 의장이 되었으며, 1932년 11월 30일부터 1934년 6월 24일까지 영월 법흥사(法興寺) 주지를 맡았다. 1937년 2월 25일 31본산주지회의 의장 및 총본산건설 기초위원에 선출되었으며, 이후 조선 불교계의 실질적 책임자가 되었다.
1940년 11월 국민총력조선연맹 참사(參事) 및 문화부 문화위원이 되었고, 11월 28일 조선총독부가 중심이 되어 조직한 조선불교총본산설립위원회 부회장에 임명되어 활동하면서 이후 조계종(曹溪宗) 설립을 주도했다.
1941년 3월 2일 조선불교 중앙교무원 제19회 평의원회 의장이 되었다. 같은 해 4월 조선불교총본산의 설립을 완료하고, 총본사의 명칭을 태고사(太古寺: 현 조계사), 종명(宗名)을 조계종으로 확정하여 인가받은 뒤, 1941년 10월 3일부터 1945년 광복 때까지 종무총장(宗務總長)을 역임했다. 같은 해 9월 조선임전보국단 발기인으로 참여하여 10월에 상무이사가 되었고, 12월 27일 ‘국위선양과 무운장구’를 기원하는 국도회(國禱會)에 참가하는 등 각종 시국집회에 불교계 대표로 참석했다.
1942년 7월 7일 태고사의 교학편수위원장, 1944년 9월 국민동원총진회 이사, 11월 14일 재단법인 조계학원 이사에 선임되었다. 1945년 3월 조선전시종교보국회에 불교측 대표로 참석했으며, 6월 조선언론보국회 이사, 7월 국민동지회 발기인을 맡았다.
광복 이후 1945년 8월 17일 종무총작직을 사임했으며, 12월 ‘신탁통치반대 국민총동원위원회’ 강원도 대표, 1946년 4월 대한독립촉성국민회 총무부장을 맡았다. 1947년 1월 강원도 교구원장과 오대산 임업사(林業社) 사장을 역임했다.
1950년 5월 제2대 국회의원 선거에서 국민회 소속으로 강원도 평창 지역에 출마하여 당선되었다. 이후 자유당에 입당, 1951년 중앙참의회 의장을 역임했으며, 동국대학교 이사장을 겸했다. 11월 조선불교 조계종 총무원장에 선출되었다.
국회의원 재임 중이던 1952년 10월, 장택상(張澤相) 중심의 친목단체인 신라회(新羅會)를 정식 원내교섭단체로 등록시키고 대표간사를 맡았다. 1969년 11월 3일 전라남도 구례군 화엄사에서 사망했다.
이종욱의 이상과 같은 활동은 「일제강점하 반민족행위 진상규명에 관한 특별법」제2조 제11·13·20호에 해당하는 친일반민족행위로 규정되어 『친일반민족행위진상규명 보고서』Ⅳ-14: 친일반민족행위자 결정이유서(pp.204~255)에 관련 행적이 상세하게 채록되었다. 1977년 건국훈장 독립장이 추서되었으나 2009년 친일반민족행위진상규명위원회에서 친일반민족행위자로 분류되어 2010년 서훈이 취소되었다.