본관은 연안(延安). 자는 선숙(善叔), 호는 화촌(和村). 거창 출신. 할아버지는 김해도호부사 이중길(李重吉)이다.
1728년(영조 4) 이인좌(李麟佐)가 난을 일으켜 청주를 점령하고 서울로 북상할 때, 안의의 정희량(鄭希亮)도 이에 호응하여 안의의 남리에서 난을 일으키니 현감 오수욱(吳遂郁)은 현을 버리고 도망가 버렸다.
이 때 이술원은 거창의 좌수(座首)로서, 현감 신정모(申正模)에게 군사를 내어 정희량을 쳐야 한다고 하고 곧 현병(縣兵)을 동원하였으나, 모두 도망갔고 오히려 정희량의 반군에 가담하는 자가 많았다.
정희량의 격서가 오자 신정모는 도망쳤으며, 이술원만이 나아가 대적하였으나 중과부적으로 생포되어 모진 고문에도 굴하지 않다가 죽음을 당하였다.
아들 이우방(李遇芳)은 우영장(右營將)을 따라 거창에서 정희량을 공격하였는데, 장사 여해달(呂海達)이 정희량을 사로잡아 군중(軍中)에 보내 오니, 그 자리에서 정희량의 목을 베어 아버지의 원수를 갚았다. 이술원의 사절(死節)이 조정에 알려지자 양무원종공신(揚武原從功臣)에 봉하고 사헌부집의를 증직하였다.
뒤에 영조는 어사 이종성(李宗城)을 보내어 치제하게 하였고 가선대부에 대사헌을 증직하는 동시에 관찰사를 시켜 거창의 포충사(褒忠祠)에 제향하게 하였다. 시호는 충강(忠剛)이다.