1759년(영조 35)의 문과 정시에서 장원 급제하여 낭관의 보직을 받았는데, 이조판서로부터 적절하지 않다는 비판을 받았다. 영조의 즉위를 막으려다 역적으로 죽은 심익창(沈益昌)의 후손이라는 이유에서이다. 이후 1760년에 예조판서 정휘량이 다시 양부 심사순과의 파양(罷養)을 요청하는 심일진의 혈서를 전하면서 심익운이 손가락을 잘랐다는 소식을 전하여 논란이 되기는 하였지만, 1765년에 지평이 되었다.
이후 1774년 4월과 5월에 승지에 제수하라는 명이 있었다. 그러나 1775년 12월에 세손인 정조의 대리청정을 저지하기 위해 형인 심상운이 상소를 올려 영조의 격노를 사서 심상운은 흑산도로, 1776년 1월에 심익운은 북변으로 유배를 갔다. 이후 심익운은 제주목(濟州牧, 제주도 북제주군의 옛 행정구역)으로 이배되었다가 다음 해에 대정현으로 이배되었다.
타고난 천재적 재주가 있었지만 뜻을 펴지 못하고 오직 시문으로 승화시켰다는 평가를 받는다. 문집으로 필사본 『백일집(百一集)』이 있다. 최근 충북대학교 도서관에 소장된 『백일년집(百一年集)』이 발굴되었다.