2012년 사적으로 지정되었다. 원효로 예수성심성당은 1899년에 착공하여 1902년에 완공한 예수성심신학교 부속성당이다. 현재 성심학원과 성심수녀회의 부속성당으로 사용되고 있다.
1885년 원주 부엉골에서 개교한 예수성심신학교(현 가톨릭대학교 신학부 전신)가 1887년 이곳으로 이전한 후 1892년에 서울 용산신학교(사적, 2012년 지정)가 건립되었고, 본 성당은 1899년 5월에 착공하여 1902년 4월 14일에 축성되었다. 수차례 보수공사가 있었지만 원형이 잘 보존되었다.
경사 절개지에 지어져 남쪽 언덕아래는 3층이고 배면 수녀원 쪽은 2층이다. 좌측면에 1층과 2층으로 진입할 수 있도록 각각의 출입구를 두었으며, 우측면에도 제단부로 진입하는 출입구를 두고 있다. 주로 이용하는 출입구가 중앙이 아니라 한쪽으로 치우쳐있어 비대칭의 모습을 이룬다. 건물의 내부는 제단과 신자석만 있는 단순한 강당형 교회(hall church) 형식이지만, 뾰족아치로 된 창문이나 지붕 위의 작은 뾰족탑은 전체적으로 약식화된 고딕풍의 모습을 이루고 있다.
이 성당은 신학교 부속성당(chapel)이기 때문에 일반 교구성당과는 평면형식이 다르다. 정면입구에 배랑(narthex)이 없으며, 출입구는 제대쪽 양측면에 나 있고 제의실이 제대 반대측 입구에 설치되어 있다. 신자석 바닥도 원래는 제대를 향해서가 아니라 중앙축을 향해 좌우에서 아레나(arena) 형식으로 단을 지어 내렸다. 지금은 평평한 마루바닥으로 바뀌었고, 제의실은 벽을 터서 신자석으로 쓰이고 있다. 대신 한동안 제의실이 좌측 외부에 부가되어 복도로 연결되었으나, 보수․복원공사를 통해 철거되고 1층방(과거 신부방)이 제의실로 사용되고 있다.
정면의 지붕은 가파른 맞배지붕이며, 후면의 앱스는 5각으로 꺾여 있다. 규모에 비해 다소 육중한 버트레스가 각 베이마다 설치되어 있고 버트레스 꼭대기에는 피나클로 장식하였다.
한국 첫 사제인 김대건 신부의 유해가 1902년 6월 23일부터 1960년 7월 5일 혜화동으로 이장하기 전까지 이곳에 안치되었기 때문에 이 성당 출입구 안쪽 상부에 있는 명문(銘文)에는 김대건 신부의 이니셜 A. K. 및 그의 생존기간이 로마자로 표기되어 있다.
작은 규모에 강당형식의 성당이지만 고딕적인 비례와 첨두 아치(pointed arch), 리브 보울트(rib vault), 원화창(rose window), 피너클(pinacle) 등 디테일이 뛰어난 건물로 독창적인 조형미를 보여주고 있다.