국어 음성의 과학적 근거를 세우기 위해 인조구개(人造口蓋)와 카이모그래프(寫音機)에 의한 실험을 토대로 국어음성학을 전반적으로 기술하였으며, 1947년 서울 아문각(雅文閣)에서 간행하였다.
베를린·파리·런던에서 여러 음성학자들과 더불어 국어의 음성에 관해 논의하고, 특히 파리대학 스라메크의 음성학 실험에서 1928년에 국어의 음성을 실험한 자료를 바탕으로 해서 엮은 책이다.
실험음성학은 말소리의 위치·고저·강약·장단·청탁 및 평·경·격(平·硬·激) 등을 연구하는 자연과학이라고 보고, 주로 생리음성학의 방법으로 기술하였다.
내용은 크게 두 부분으로 짜여져 있는데, 우선 『실험음성학의 기초』에서는 음성실험의 방법, 음성의 생리, 악센트, 모음발생의 이(理), 자음발생의 이 등을 다루었고, 『음의 상관성』에서는 소리의 이음(連音), 닿소리의 만나 바뀜(子音接變), 소리의 줄거나 죽어짐(略音과 默音), 소리의 끊음(絶音), 조선말 소리의 보기틀, 문자와 음성기호, 음의 장단, 단복(單複), 받침법, 구개음화 등을 다루었다.