대한불교조계종 제6교구 본사인 마곡사(麻谷寺)의 말사이다. 651년(의자왕 11)에 열반종(涅槃宗)의 개산조 보덕(普德)이 창건하였다.
신라 말에 도선(道詵)이 이곳을 지나다가 법당만 남아 있던 절을 중창하였고, 1298년(충렬왕 24)에는 무기(無寄)가 중건하였다. 조선 후기에 무학(無學)이 중창하면서 영원전(靈源殿)을 지었고, 1866년(고종 3)에 관찰사 심상훈(沈相薰)이 중수하면서 신원사라 하였으며, 1876년에 보연(普延)이 중건하여 오늘에 이르고 있다.
계룡산 동서남북 4대 사찰 중 남사(南寺)에 속하며, 현존하는 당우로는 대웅전 · 향각(香閣) · 영원전 · 대방(大方) · 요사채 등이 있다. 이 중 신원사 대웅전은 1978년 충청남도 유형문화재(현, 유형문화유산)로 지정되었으며, 임진왜란 때 소실된 뒤 중건한 것으로 정면 3칸, 측면 3칸의 팔작(八作)집이며, 내부에는 아미타불이 주존불로 봉안되어 있다. 또 향각의 불상은 명성황후가 봉안한 것이라고 전한다.
문화유산으로는 1974년 충청남도 유형문화재로 지정된 신원사 오층석탑과 부도가 있다. 오층석탑은 여래사리탑(如來舍利塔)으로 신라 말 고려 초의 양식을 띠고 있으며, 상층 일부가 없어지고 4층만 남아 있다. 1975년의 보수공사 때 1층 탑신의 사리공(舍利孔)에서 사리구(舍利具)와 함께 개원통보(開元通寶) · 함원평보(咸元平寶) · 황송통보(皇宋通寶)가 발견되었는데, 이들은 모두가 고려시대의 것이다.
이 밖에도 대웅전에서 동쪽 약 50m 거리에는 이 절에서 관리하는 1973년 충청남도 유형문화재로 지정된 계룡산 중악단이 있다. 본래는 계룡산의 산신제단(山神祭壇), 즉 계룡단이었던 것이 조선 말 고종 때 묘향산에 상악단(上嶽壇), 지리산에 하악단(下嶽壇)을 두고 있었으므로 중악단으로 고쳐 부르게 되었다고 한다.
신라 때는 중사례(中祀禮)로 제사를 지냈고, 조선시대에는 봄과 가을 두 차례에 걸쳐 제사를 지냈으나 현재에는 향전(香奠:초상집에 부조로 내는 돈이나 물품)을 올릴 뿐이다. 현재의 건물은 정면 3칸, 측면 3칸의 다포(多包) 팔작집으로 조선 말기 건축 중 우수한 것이다. 우리 나라 산악신앙의 제단으로 중요한 의미를 지닌 중악단의 경역은 612㎡로 둘레에 축담을 둘렀고 전면에 이중의 내외문(內外門)이 있다.
부속 암자로는 고왕암(古王庵) · 등운암(騰雲庵) · 마명암(馬鳴庵) · 남암(南庵) 등이 있다. 이 가운데 고왕암은 660년(의자왕 21)에 창건하였고, 1419년(세종 1)에 중건하였으며, 1928년 청운(淸雲)이 또다시 중건하였다. 암자의 이름을 고왕이라고 한 것은 당나라의 소정방(蘇定方)이 신라의 장군 김유신(金庾信)과 합세하여 백제를 침공할 때 백제의 왕자 융(隆)이 피난했다가 이곳에서 신라군에게 항복함으로써 붙여진 이름이라고 전하고 있다.