대한불교조계종(大韓佛敎曹溪宗) 제21교구 본사(本寺)인 송광사(松廣寺)의 말사(末寺)이다.
503년(무령왕 3)에 아도(阿道)가 창건하여 ‘죽원사’로 불렀다고 전하지만 역사적인 신빙성은 없다.
1260년(원종 1), 송광사의 수선결사(修禪結社) 제5대 법주(法主)인 자진국사가 크게 중창하고 중봉산(中鳳山)을 천봉산으로, 죽원사를 대원사로 개칭하였다. 자진 국사(12151286)는 법명(法名)이 천영(天英)이며, 송광사의 수선사(修禪社) 제2세 진각국사 혜심(眞覺國師 慧諶, 11781234)에게 출가하였다. 1236년(고종 23)에 승과(僧科)의 선선(禪選)에서 상상과(上上科)에 합격하였다. 이후 삼중대사(三重大師)– 선사(禪師)의 승계(僧階)를 받았으며, 제5대 수선사 법주가 되었다.
조선 후기 1636년에 『선문염송집(禪門拈頌集)』, 1638년에 『도가론변모자이혹론(道家論辨牟子理惑論)』, 1639년에 『운수단가사(雲水壇歌詞)』를 간행하였으며, 1657년에 동종을 주조하였다. 동종은 현재 순천 선암사에 소장되어 있고 보물로 지정되어 있는데, 당시 대표적 주종장인 김용암(金龍岩)이 제작한 것이다. 1731년(영조 7)에 도갑사(道岬寺) 주지(住持)로 있던 탁오(卓悟)가 해감(海鑑) 등과 함께 법당(法堂)을 비롯하여 성재암(聖齋庵) · 문수전(文殊殿)을 중창하였으며, 필한(弼閑)이 아미타삼존(阿彌陀三尊) 불상을 봉안(奉安)하였다. 1758~1759년에는 태연(泰演), 현정(玄淨) 등이 중건(重建)하였다고 한다. 1766년에는 단청(丹靑) 불사와 더불어 지장보살상(地藏菩薩像)을 개금(改金)하고 시왕탱화를 조성하였다.
대원사에는 1948년에 여수 순천 사건(麗水順天事件)이 발생하기 전까지는 천불전(千佛殿)을 중심으로 한 수많은 당우와 상원암(上院庵) · 호적암(虎蹟庵) 등의 부속 암자가 있었지만, 여수 순천 사건과 한국전쟁을 거치며 대부분 소실되고 극락전과 요사채만이 남아 있었다. 1990년대 이후 현장(玄藏)이 선원(禪院) · 자인당 · 일주문(一柱門) · 요사 등을 지었고, 1993년에는 태아(胎兒) 영가(靈駕) 천도(薦度)를 위하여 태안(胎安) 지장보살(地藏菩薩)과 6 지장보살 및 108 동자상을 봉안하였다. 1996년에는 성모(聖母) 산신을 모신 만덕전을 지어 오늘에 이른다.
대원사에는 보물 2점과 전라남도 유형 문화유산 2점이 지정되어 있다. 보물에는 「지장보살도 및 시왕도 일괄」과 「극락전 관음보살 · 달마대사 벽화(極樂殿 觀音菩薩 · 達摩大師 壁畵)」가 지정되어 있고, 전라남도 유형 문화유산에는 「자진국사 부도(慈眞國師 浮屠)」와 「극락전」이 지정되어 있다.
「지장보살도 및 시왕도 일괄」은 호남 지역의 대표적 화승(畵僧)인 색민(色敏)이 수(首)화원이 되어 1766년(영조 42)에 제작되었으며 명부전(冥府殿)에 봉안되었다. 「극락전 관음보살 · 달마대사 벽화」는 1766년의 지장보살도와 시왕도 조성 및 1767년의 대법당 중창 때 그려진 것으로 추정된다. 「자진국사 부도」는 팔각 원당형(八角圓堂型)의 고려시대 승탑(僧塔) 양식을 잘 보여주고 있다. 「극락전」은 1757년(영조 33)에 대화재로 불타 없어진 것을 4년에 걸쳐서 다시 지은 것이다.